Zakládajícími a klíčovými členy byli Irmin Schmidt (klávesy, elektronika), Holger Czukay (baskytara, zvuková manipulace), Michael Karoli (kytara) a Jaki Liebezeit (bicí). Rané nahrávky nazpíval Američan Malcolm Mooney, na přelomu 60. a 70. let se přidal japonský zpěvák Damo Suzuki, který je spojován s jejich nejslavnějším obdobím. V pozdějších letech se ve skupině objevili i další hudebníci, zejména v 70. a při reunionu koncem 80. let.